武大团队发明空心介孔碳材料，循环2000圈仍具备高可逆比容量

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从历史系本科生变成被引用次数超过10000次的材料科学家是一种什么样的体验？对此最有发言权的是武汉大学教授顾栋。

图片|顾东

大二之前，他是复旦大学历史系的学生。后转入复旦大学化学系直至获博士学位，期间师从赵东源院士。

顾东说“赵老师让我的科学世界从书本变成了瓶子，从脑海中的想象变成了触手可及的东西。这种魔力让我从一个历史系本科生义无反顾地投身于自然科学。”

2011年，顾栋来到德国马克斯普朗克煤炭化学研究所从事博士后研究，师从德国科学院院士费迪舒特院士。

顾东说“FerdiSchth教授是另一个人物，他在读博士期间也通过了德国司法考试，这和我的经历有些相似。Schth教授也是一位科普者，他定期向公众表演化学烟花节目向公众介绍他们周围的科学现象。”

每逢烟花表演，附近城市的人们都会来这里观看。上千人的剧场座无虚席，场面十分震撼。“德国人民对科学的热情值得我们学习。”顾东说。

博士生和博士后的导师都是行业内的领军人物，顾东收获颇丰。2017年，他回国加入武汉大学，继续之前的研究方向。

不久前，顾栋和他的团队成功发明了一种合成多孔碳材料的新方法。通过控制介孔表面的化学性质，创建了一系列中空介孔碳材料。

具体来说，顾栋等人首先创建了一种孔壁表面富含化学基团的介孔二氧化硅材料。通过增强有机分子与这些表面基团的相互作用，可以在几纳米到几十纳米大小的孔壁表面“刷”出一层有机分子，就像绘画一样。

随后，经过聚合、碳化、除硅等步骤，即可得到这种含有中空结构的介孔碳材料。

在这种材料的制备过程中，研究团队借鉴了——表面铸造法，这是一种以前制备金属氧化物的合成方法。

顾东将由此获得的材料命名为SCC材料。该类材料表现出2400m2g-1的超高比表面积和大于40m3g-1的孔容。

此外，该合成方法还具有通用性强、易于批量制备的特点。因此，可以同时获得不同孔隙结构、不同组分的介孔碳材料，从而大大丰富了中空结构介孔碳的种类。

利用固态氢核磁共振波谱等测试手段，顾栋团队证明二氧化硅模板表面的硅烷醇基团与有机分子之间存在很强的相互作用。

随后，他们选择了一种泡沫状空心碳来研究其作为锂离子电池负极材料的性能。

结果，他们惊讶地发现，空心碳表现出极高的储锂容量、优异的倍率性能和良好的循环性能，远远超过了普通碳材料。后来研究团队发现，这种高储能特性与空心碳的空心结构密不可分。

然而，为了使用这种空心碳作为电极材料，必须实现低成本的大规模制备。同时，团队还发现空心碳也是一种很好的催化剂载体材料。空心碳中的开孔可以为化学反应提供良好的纳米反应器。

这让他们相信这类材料在高性能储能、催化和药物缓释载体等领域具有巨大的潜在应用价值。

碳材料人类最早使用的材料之一

据介绍，碳材料作为人类最早使用的材料之一，其历史可以追溯到公元前15世纪。随着科学技术的发展，对碳材料结构和成分的精确控制已成为碳材料广泛应用的基础。

多孔碳材料具有许多优异的结构性能，如更高的比表面积、更大的孔隙率、更丰富的孔结构。

早期，人们合成多孔碳材料时，主要是通过在惰性气体条件下焙烧有机物来获得的。直到1986年，国外团队以多孔硅胶的纳米孔为模具，用有机物填充孔内，然后将其碳化。这样就可以将硅胶化学溶解，得到具有纳米孔的碳材料。然而，这种碳材料的孔隙非常不规则，有的大，有的小。

1992年，美国美孚公司以表面活性剂形成的液晶胶束为模板，首次合成了具有有序孔结构的二氧化硅材料。从此开创了有序纳米多孔材料的研究先河。后来学术界将这种材料称为介孔材料。

除了多孔材料的特性外，介孔材料的所有通道都是均匀的，就像晶体中的原子一样。介孔材料无疑是研究多孔材料的优秀模型。借助介孔材料，将更容易研究分子在孔内的吸附和传输。

基于此，学术界发明了一系列不同成分的介孔材料。例如，韩国科学家将有机分子倒入氧化硅纳米孔中，将氧化硅碳化并溶解后，得到了反相复制介孔碳材料。

复旦大学赵东源院士课题组直接以聚合物嵌段共聚物胶束为模板，通过两个有机分子之间的组装合成了一系列介孔高分子材料和碳材料，开辟了介孔材料合成的新方法。场地。基于这一成果，赵东源院士团队还获得了2020年国家自然科学基金一等。

韩国团队的方法称为硬模板法；赵东源院士课题组的方法称为软模板法。这两种方法也是目前制备介孔碳的主要方法。

以有机分子胶束为模板的软模板法制备的介孔碳材料具有较厚的孔壁和较低的比表面积。在制备这种材料时，作为碳源的有机分子的溶胶-凝胶过程不易控制，因此很少有人能够成功合成它。

以介孔二氧化硅为模板的硬模板法制备的介孔碳材料固然可以降低对有机分子的要求，但往往会导致碳纳米线或状堆积的结构。

如果将硬模板法制备的纳米棒转变为纳米管，不仅可以将其比表面积提高到2000m2g-1以上，而且还可以获得更多的开孔，从而充分发挥介孔碳材料的潜力。

然而，迄今为止为数不多的成功案例都涉及复杂的合成步骤。而且，对于用作碳源的前体分子也有极其严格的。这不仅了此类材料的大规模制备，也严重了其实际应用。

国外团队在关注上述题后，在介孔二氧化硅模板孔壁表面引入Al3+作为路易斯酸催化位点，从而实现糠醇在二氧化硅孔表面的聚合，并结合真空辅助策略去除未聚合和低聚合部分合成具有中空结构的介孔碳。

中国科学院的一个团队将一些镍催化剂负载到介孔二氧化硅的孔壁中，通过化学气相沉积在孔壁上生长出具有类似于少层石墨性能的中空碳管材料。烯烃的结构。以上是顾栋研究团队的这项研究背景。

“范进考试通过了，挺兴奋的”

据介绍，顾栋在德国留学期间对该研究的结构进行了初步探索。2017年，梁振金博士在武汉大学成立自己的课题组后，成为他的第一位研究生。

顾东说“他对学术非常热衷，想法也很多，所以给他定一个题目是很困难的，如果太死板的话，很容易扼杀他的想象力和创造力。所以，我给了他两个。给他选择题目，也鼓励他尝试自己的想法，最后他选择了这个题目。”

梁振金的想法是自2001年Nature报道第一篇关于中空介孔碳材料的论文以来，几乎没有利用其他碳源成功制备中空介孔碳材料的案例。如果能够开发出通用的合成策略，中空介孔碳材料的应用领域必将得到扩展。

顾东说“他的想法和我的不谋而合，所以我全力支持他开展相关研究。”

然而，该项目启动两年半以来，除了使用糠醇作为碳源取得成功外，其他所有分子都失败了。

这说明他们还没有找到题的本质。后来，他们发现含有亲水官能团的有机分子往往能比其他类型的分子取得更好的效果。

因此研究小组将范围缩小到此类分子。后来，当他们首次使用酚醛树脂作为碳源时，取得了成功。经过一番实验优化，该材料比表面积大于2000m2g-1，孔容大于20cm3g-1，具有明显的双孔分布。

“这让我们一下子意识到了题的根源。在接下来的六个月里，我们陆续开发出了2-噻吩甲醇、盐酸多巴胺、酪氨酸等碳源分子。”顾栋说。

在接下来的一年多时间里，团队利用固态核磁共振、傅里叶变换红外光谱等方法探索合成策略背后的机制。然后测试了材料的电化学储锂性能，并探讨了相关的储锂机理。

整个工程总共花费了大约五年的时间。梁振金也向古东表示想放弃。“2020年初，我去镇金讨论项目进展，他告诉我‘顾老师，这个项目不能继续了，我不想做。’”当时他的心情非常郁闷，眼角还挂着泪水。我能理解他的心情，毕竟做了两年多了，几乎没有任何进展。

那天晚上，老师和学生在实验室里聊到很晚。顾东鼓励梁振金坚持下去，并提供了一些新的想法。

随后，COVID-19疫情来袭，武汉学生被困在家半年多。“振金是最早申请返校做实验的学生之一。从2020年6月到8月，整个实验室只有我和他。7月的一个晚上，已经快11点了，我当时正在办公室工作，金振金突然给我打电话，他在电话那头喊道‘老师做到了，老师做到了’。”顾东回忆道。

他接着说“当时，振金和范进一样兴奋，打完电话后，他‘盛情邀请’我看他拍摄的透射电镜照片。照片非常漂亮，而且显示在屏幕上的图像也很漂亮。”“电脑屏幕非常规则，排列着纳米管。他自豪地向我介绍他的实验想法和实验过程，高兴得手舞足蹈，激动得热泪盈眶。”

最终，相关论文发表在《AdvancedMaterials》上，标题为“MultifunctionSynthesisofHollowStructuredMesoporousCarbonforHigh-PerformanceLithium-ionBatteriesthroughEnhancedSurfaceInteractions”。

梁振金为第一作者，顾东和德国马克斯普朗克研究所FediSchutte院士为通讯作者。

图|相关论文

总体而言，这项工作带来了一种灵活且通用的表面铸造方法，可以极大地丰富中空结构介孔碳材料的类型。

与传统硬模板法制备的介孔碳材料相比，表面浇铸法获得的介孔碳材料在结构特性方面具有非常显着的优势。后者不仅表现出较高的比表面积和孔隙率，而且可以在亚纳米尺度上精确控制材料的孔隙尺寸。

由于表面铸造策略可以增强前驱体和模板表面官能团的作用，顾栋等人此前已成功实现了中空结构介孔金属氧化物[2]和介孔碳材料[3]的合成，它们都是金属氧化物。以及碳材料在不同领域的应用，提供了众多性能优异的材料。

众所周知，聚合物是另一类颇具吸引力且与日常生活密切相关的材料。早在2003年，顾栋和当时的团队就开始关注高分子聚合物的合成。但由于高分子材料本身的结构刚性较低，采用传统的硬模板方法很难获得。

在前期工作的基础上，顾栋课题组目前正尝试利用该合成策略制备含有空心结构的介孔聚合物和陶瓷材料，旨在提供一种通用性强、覆盖范围更广的空心结构的合成方法。介孔结构材料。

目前已经取得了一定的进展，他也在探索材料的应用。预计新论文将很快向公众发布。

参考

1Liang,Z,Peng,Y,Feng,H,Hong,Z,Liu,F,Yu,R,Gu,D2023通过增强表面相互作用多功能合成中空结构介孔碳用于高性能锂离子电池先进材料，2305050

2AngewChemInt2017,56,11222;化学材料，2022,34,7042

3高级材料2023，DOI:101002/adma202305050

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